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通过酶促反应指导的DNA包被的胶体的瞬时自组织

2019-05-15 16:26:55来源:

远离平衡的动态自组织是构建自主作用材料的关键概念。在这里,我们报告了RNA聚合和降解的拮抗酶促反应与微米大小的DNA包被的胶体聚集成分形结构的耦合。瞬时胶体聚集过程通过RNA聚合酶的RNA合成链接链的竞争反应和它们通过核糖核酸酶的降解来控制。通过限制酶促反应的能量供应(NTP),胶体簇形成并随后崩解而不需要外部刺激。这里,可以在寿命和簇尺寸方面调节自主胶体聚集和分解。通过局部限制酶活性,

胶体粒子的自组装是一个强有力的概念来构建功能材料1,2,3,4,5,6,7,8,9,10。将所得的性能可以通过单一构造块的选择和它们的相互作用来调节11,12,13,14,15,16,17。DNA包被的胶体已被证明是非常适合,因为它们之间的相互作用的可编程性和特异性允许一组不同的结构的形成的精细控制18,19,20,21,22,23。在高相互作用能无定形凝胶状结构可以通过微调被严格控制的动力学途径,导致动态逮捕24,25,26,27。在多组分系统中,可以在不同阶段激活相互作用,这导致支架的形成,能够引导随后的聚集过程,从而形成更高层次结构28。到目前为止实现的DNA官能化胶体结构的共同点是最终形成的结构在时间上是稳定和静态的。

以控制聚集胶体的时间过程的一种方法是使用外部刺激,其已经通过控制的磷酸化/去磷酸化反应实现29或温度变化30,31。在没有外部干预的情况下,从胶体聚集到崩解的动态转变需要精确控制潜在的反应动力学。通过用同时有限的能量供应32调节单个构建块的疏水性,已经实现了对胶体聚集的这种瞬时和自主控制。在这种有前景的方法中,胶体聚集和崩解之间的瞬时转换是在没有外部刺激的情况下实现的,但缺乏DNA杂交的选择性。对于聚合物凝胶外部控制和自主结构形成工艺已被证明是用于形成活性材料的具有独特性质的一个有希望的途径33,34,35。胶体相互作用的DNA杂交的选择性和动态控制的耦合将开辟一组新的自主响应材料类别,具有从微米级开始的分层结构形成的潜力。

在这里,我们提出了由竞争性酶促反应驱动的DNA包被胶体的自发瞬时胶体聚集的实现(图1)。酶T7聚合酶用于合成RNA-连接子链以诱导微米级胶体颗粒的特异性聚集(S1)。双链DNA序列用作RNA-接头的模板链,并且反应由NTP驱动。随后通过核糖核酸酶RNaseH的存在实现胶体的后续崩解。一旦与DNA杂交,它就会降解RNA-连接子链。通过调节酶动力学,我们可以控制聚集的瞬态性质和随后的崩解过程,而无需在结构形成过程中进行外部干预。局部酶活性的调节导致自主瞬态结构形成过程的时空控制。