光以意想不到的方式触发黄金

莱斯大学的研究人员在他们的金纳米粒子实验中发现了一种根本不同的光物质相互作用形式。

他们并不是在寻找它，但是在Rice化学家Stephan Link实验室的学生发现，正确地激发微观粒子会对它们分散的光产生近乎完美的调制。该发现可能有助于开发用于计算机和天线的下一代超小型光学组件。

关于这项研究的论文刊登在美国化学学会期刊ACS Nano上。

这项工作源于光和等离子体金属颗粒之间复杂的相互作用，它极其有效地吸收和散射光。等离子体是准粒子，当被光激发时，在一些金属表面上波动的集体激发。

莱斯研究人员正在研究C形金纳米粒子的风车状等离子体结构，以了解它们如何响应圆偏振光及其旋转电场，特别是当旋转度或极化的旋转方向被逆转时。然后他们决定研究单个粒子。

“我们将它剥离回最简单的可能系统，我们只有一个风车臂，只有一个入射光方向，”Link实验室的研究生Lauren McCarthy说。“我们没想到会看到任何东西。当我把这个样品放在显微镜上并将我的极化从左手旋转到右手时，这是一个完全的惊喜。我想，'这些是打开还是关闭?' 这不应该发生。“

她和共同主要作家凯尔史密斯，最近的赖斯校友，不得不深入弄清楚为什么他们看到这种“巨大的调制”。

一开始，他们知道以特定角度将偏振光照射到附着在玻璃基板上的金纳米粒子样品表面会产生渐逝场，一个摆动玻璃表面的振荡电磁波并像平行一样捕获光线镜子，一种称为全内反射的效应。

他们也知道圆偏振光由横波组成。横波垂直于光的移动方向，可用于控制粒子的可见等离子体输出。但是当光被限制时，也会发生纵波。在横波上下和左右移动的情况下，纵波看起来像是通过管道泵送的斑点(如通过摇动Slinky所示)。

他们发现C形金纳米粒子的等离子体响应取决于消逝场中横波和纵波之间的异相相互作用。

对于风车，研究人员发现，通过简单地改变圆偏振光输入的旋向性，他们可以将光输出的强度改变多达50%，从而改变横波和纵波之间的相对相位。

当他们将实验分解为个体的C形金纳米粒子时，他们发现形状对于效果很重要。改变极化输入的旋向性导致粒子几乎完全打开和关闭。

模拟水稻物理学家彼得诺德兰德及其团队的效果证实了研究人员观察到的解释。

“我们知道我们有一个消逝领域，我们知道它可能会做出不同的事情，但我们并不知道到底是什么，”麦卡锡说。“在我们完成模拟之前，我们并没有明白这一点，告诉我们光线在粒子中实际上是多么令人兴奋，并且看到它实际上与渐逝场的外观相匹配。

“这导致我们意识到这不能用光正常运作来解释，”她说。“我们必须调整我们对光线如何与这些结构相互作用的理解。”

McCarthy说，纳米粒子的形状触发了粒子上三个偶极子(正电荷和负电荷的浓度)的取向。

“半环具有100纳米的曲率半径这一事实意味着整个结构占据了半波长的光，”她说。“我们认为这对于激发这种特殊方向的偶极子非常重要。”

模拟结果表明，反转入射偏振光的手性并使波异相反转了中心偶极子的方向，大大降低了半环在一次入射的手性下散射光的能力。然后，渐逝场的极化解释了C形结构几乎完全的开启和关闭效果。

“有趣的是，我们在某种程度上完成了这项工作，”林克说。“扁平金属表面也支持表面等离子体，如纳米粒子，但它们只能被渐逝波激发而不会散射到远场。在这里，我们发现使用渐逝波激发特定形状的纳米粒子会产生具有不同散射特性的等离子体那些对自由空间光感兴奋的人。“